時(shí)間分辨泵浦-探測超快光譜由于其獨(dú)特的優(yōu)勢（如超高的時(shí)間分辨率、費(fèi)米面以上激發(fā)態(tài)的觀測、相干玻色子激發(fā)等），被廣泛應(yīng)用于研究各種凝聚態(tài)物理(和其它科學(xué))，包括高溫超導(dǎo)、復(fù)雜相變、多自由度耦合、相干調(diào)控、激光誘導(dǎo)新量子態(tài)和隱態(tài)等。高壓技術(shù)通過直接改變晶格常數(shù)來調(diào)節(jié)電子能帶結(jié)構(gòu)和自旋特性等，提供了一種獨(dú)特、干凈的調(diào)控手段，也成為凝聚態(tài)物理(和其它科學(xué)領(lǐng)域)研究的重要手段。近年來，在上述豐富而深刻的基礎(chǔ)科學(xué)需求的推動(dòng)下，人們致力于將超快光譜和高壓物理這兩個(gè)領(lǐng)域結(jié)合起來，以研究高壓條件下的超快動(dòng)力學(xué)[Chin. Phys. Lett. (Express Letter) 37, 047801 (2020)]。
研究挑戰(zhàn)主要來自于實(shí)驗(yàn)儀器產(chǎn)生數(shù)據(jù)的可靠性。由于研究超快動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)非常精細(xì)，壓力變化也容易引起復(fù)雜的物理效應(yīng)，保證儀器裝置獲取可靠精準(zhǔn)的、有可比性的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)于高壓超快動(dòng)力學(xué)這個(gè)交叉方向的開啟和發(fā)展至關(guān)重要。例如，如果實(shí)驗(yàn)過程中將高壓裝置拿出光路進(jìn)行加壓、調(diào)壓、校壓之后再放回光路，可能會(huì)導(dǎo)致位置偏移和樣品轉(zhuǎn)動(dòng)，將會(huì)引入人為實(shí)驗(yàn)誤差，對(duì)于泵浦-探測這樣的雙光束實(shí)驗(yàn)的干擾尤為明顯（把雙光路光譜實(shí)驗(yàn)與高壓技術(shù)相結(jié)合面臨更多挑戰(zhàn)）。從實(shí)踐看，國內(nèi)外目前已有的初步嘗試，大多獲得的是準(zhǔn)粒子壽命信息，缺乏可靠的幅值信息，這為研究超快動(dòng)力學(xué)帶來了困難，例如量子材料的超導(dǎo)相變、CDW競爭序、拓?fù)湎嘧兊攘孔游镄缘臉?biāo)志特征之一是能隙的打開或閉合，能隙的變化直接對(duì)應(yīng)于激發(fā)態(tài)超快光譜實(shí)驗(yàn)中的聲子瓶頸效應(yīng)（phonon-bottleneck effect），確認(rèn)聲子瓶頸效應(yīng)需要幅值和壽命雙方面的信息，僅有壽命信息不足以確認(rèn)，于是同時(shí)獲得可靠的幅值和壽命信息對(duì)于高壓超快動(dòng)力學(xué)這個(gè)交叉領(lǐng)域的開啟、成型和順利發(fā)展至關(guān)重要。
這對(duì)儀器裝置提出兩個(gè)關(guān)鍵要求：（1）技術(shù)層面--研制可靠精準(zhǔn)的在線原位（on-site in situ）高壓超快泵浦-探測光譜實(shí)驗(yàn)裝置，（2）標(biāo)準(zhǔn)層面--提出相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)描述，同行們?cè)趫?bào)道實(shí)驗(yàn)結(jié)果時(shí)最好明確是否為在線原位獲得的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，以保證學(xué)術(shù)交流中實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)有可比性，從而從整體上提高數(shù)據(jù)的可靠性，減少不必要的人為誤差甚至誤導(dǎo)。
近期，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF05組趙繼民研究員及博士后吳艷玲、博士生加孜拉·哈賽恩和田珍耘與北京高壓科學(xué)研究中心丁陽研究員及博士生尹霞合作，成功搭建了一套室溫條件下工作的“在線原位（on-site in situ）”的高壓超快泵浦-探測光譜裝置（圖1）。該儀器裝置的搭建取得了重要突破：（1）技術(shù)方面，實(shí)現(xiàn)了on-site in situ 技術(shù)，在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中高壓DAC不拿出光路，在光路中即可加壓、調(diào)壓、校壓，完全避免了復(fù)位誤差（repositioning fluctuation）（圖2），最大程度保證了實(shí)驗(yàn)過程中樣品不發(fā)生（控制在CCD監(jiān)控微調(diào)誤差范圍以內(nèi)的）移動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)，避免了實(shí)驗(yàn)過程中不必要的人為誤差，在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的精準(zhǔn)可靠性方面實(shí)現(xiàn)了最大化；（2）標(biāo)準(zhǔn)方面，提出了on-site in situ標(biāo)準(zhǔn)描述，如果在文章中明確DAC是否移出及放回了光路，則可在學(xué)術(shù)交流中提高實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的可比性（圖3），避免了不必要的對(duì)比誤差和解讀偏差（使用機(jī)械臂將DAC移出光路并復(fù)位的裝置，在最好的情況下等同于在線原位的精度，一般也有可比性）?？傊谏鲜鰞煞矫鎯x器研發(fā)的突破，研究團(tuán)隊(duì)獲得了室溫下的可靠的幅值和壽命雙方面的超快動(dòng)力學(xué)信息，提供了足夠豐富和全面的物性信息，為獲得量子材料的高壓超快動(dòng)力學(xué)、進(jìn)一步理解復(fù)雜相變和高壓引起的激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)特性提供了可靠的保障。
相關(guān)工作近期發(fā)表在Review of Scientific Instruments上，獲得了科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院創(chuàng)新交叉團(tuán)隊(duì)、中國科學(xué)院對(duì)外合作重點(diǎn)項(xiàng)目、中國科學(xué)院先導(dǎo)專項(xiàng)、北京市自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。
相關(guān)工作鏈接：https://doi.org/10.1063/5.0064071
[1] Y. L. Wu, X. Yin, J. Z. L. Hasaien, Z. Y. Tian, Y. Ding, and Jimin Zhao, On-site in situ high-pressure ultrafast pump–probe spectroscopy instrument, Review of Scientific Instruments 92, 113002 (2021).
圖1. “在線原位（on-site in situ）”高壓超快泵浦-探測光譜實(shí)驗(yàn)裝置原理圖。
圖2. 復(fù)位誤差（re-positioning fluctuation）若干情形舉例：（a）樣品有臺(tái)階、位錯(cuò)或晶疇邊界引起的晶格變化；（b）樣品表面有臺(tái)階引起的高度差；（c）樣品中存在不均勻的摻雜或缺陷分布；（d）樣品具有平面內(nèi)的超結(jié)構(gòu)或復(fù)雜晶格結(jié)構(gòu)；（e）樣品有轉(zhuǎn)動(dòng)，且動(dòng)力學(xué)對(duì)晶格方向很敏感。
圖3. 采用“在線原位（on-site in situ）”超快實(shí)驗(yàn)裝置和“非在線原位（off-site in situ）”超快實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)相同實(shí)驗(yàn)觀測到的不同超快光譜實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)之間的對(duì)比。其中（b）圖與（c）圖：在off-site實(shí)驗(yàn)中只看到一個(gè)變化特征，經(jīng)過on-site條件的實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蛴^測到兩個(gè)變化特征，分別對(duì)應(yīng)兩個(gè)不同的物理特性（包括聲子瓶頸效應(yīng)及相變等）。
